Родился в семье мелкого чиновника. В 1833 окончил Политехническую школу в Париже. Занимался химией в лаборатории Ж.Гей-Люссака, преподавал астрономию в Политехнической школе (1837–1846). В 1846 возглавил созданную для него в Парижском университете кафедру небесной механики, а спустя три года – кафедру астрономии. В 1854–1870 и в 1873–1877 был директором Парижской обсерватории.
Работы Леверье посвящены небесной механике. В 1845 он занялся изучением аномалий в движении Урана. Показал, что их причиной являются гравитационные возмущения со стороны неизвестной планеты. Обратился к немецкому астроному И. Галле с просьбой проверить его расчеты наблюдательным путем. 23 сентября 1846, проведя всего часовые наблюдения, Галле обнаружил неизвестную планету совсем близко от указанного места: Леверье ошибся всего на 1 градус. Новая планета получила название Нептун. В 1849 Леверье предложил обширную программу по уточнению теории движения больших планет Солнечной системы.
Еще одним фундаментальным результатом, полученным Леверье, было открытие аномалий в смещении перигелия орбиты Меркурия. Он показал, что это смещение не может быть обусловлено действием известных тел Солнечной системы (1859), и заявил о существовании планеты, орбита которой располагается внутри орбиты Меркурия. (Лишь в 1915 эта аномалия получила объяснение в рамках общей теории относительности.) Леверье занимался также исследованием процессов образования астероидов, считая их результатом распада планеты под действием приливных сил Юпитера, а также изучением орбит периодических комет и метеорных потоков.
Среди присужденных ученому наград – медаль Копли Лондонского королевского общества (1846), две Золотые медали Лондонского королевского астрономического общества (1868, 1876).